Наконец, эта борьба окончена благодаря своевременному сочетанию разработок теории, алгоритмов и программного кода, нейтронных экспериментов и Titan — второго по мощности суперкомпьютера в мире.Проблема заключалась в том, что традиционные теории зонной структуры давали ученым много надежды на обнаружение магнитных явлений, но, в отличие от них, эксперимент всегда разбивал эту надежду. Теперь, благодаря прорыву, в котором задействованы вычислительный центр Oak Ridge Leadership Computing (OLCF) Министерства энергетики США (DOE) и Spallation Neutron Source (SNS) — оба Управления по науке Министерства энергетики США — ученые нашли доказательство, которое они искали. более 70 лет.
Благодаря выделению Министерства энергетики США по передовым научным исследованиям в области компьютерных технологий Leadership Computing Challenge группа теоретиков конденсированного состояния из Университета Рутгерса во главе с профессорами Габриэлем Котляром и Кристьяном Хауле использовала почти 10 миллионов часов ядра Титана для расчета электронной и магнитной структуры плутония с использованием комбинации расчетов теории функционала плотности (DFT) и передового метода динамической теории среднего поля (DMFT).«DFT + DMFT становится мощным методом электронной структуры для обработки сильно коррелированных материалов, и вычисления, выполненные на Титане, дают окончательный, окончательный ответ относительно судьбы магнетизма в плутонии», — сказал Котляр.Титан показал, что магнетизм плутония не «отсутствует», а фактически находится в постоянном состоянии потока при малых, но конечных энергиях.
Вот почему его было почти невозможно обнаружить в течение стольких лет. Согласно расчетам Котляра на Титане, электронная конфигурация плутония существует в некотором смысле между двумя крайностями. Исследователи называют эту особенность квантово-механической суперпозицией. В этом случае электроны одновременно локализуются и делокализованы вокруг иона плутония, чередуя магнитное и немагнитное состояния.
Котляр уже некоторое время использует технику DFT + DMFT. Это эффективный метод решения проблем многих тел, таких как плутоний или любой микроскопической системы, в которой задействовано огромное количество взаимодействующих частиц. В сочетании с вычислительно интенсивным методом Монте-Карло исследователи могут выбрать небольшой процент взаимодействий электрона, усреднить их, а затем статистически выбрать лучшее решение.
«Удивительно, — сказал Котляр, — DFT + DMFT правильно предсказал энергию, необходимую для возбуждения спиновых возбуждений, в пределах численных и экспериментальных ошибок».Котляр говорит, что это подвиг, который можно было бы сделать только на такой параллельной машине, как Titan.Возможности ORNL объединяются
Котляр был не единственным, кто пытался решить проблему магнетизма плутония. Пока он работал в OLCF по обработке чисел на Титане, ведущий ученый Марк Яношек из Лос-Аламосской национальной лаборатории (LANL) работал в SNS, используя нейтроны.
С помощью спектрометра с прерыванием углового диапазона SNS, или ARCS, Яношек и его команда провели эксперименты по рассеянию нейтронов, чтобы получить физическое подтверждение, чтобы раз и навсегда доказать, что динамический магнетизм плутония — это не просто теория. В своей недавней статье, опубликованной в журнале Science Advances, Яношек обсудил выводы группы.Из измерений ARCS команда определила, что флуктуации переносят разное количество электронов во внешней валентной оболочке плутония.
Это определение также объяснило, почему аномальные изменения происходят в разных фазах объема плутония.И что примечательно, как независимые нейтронные эксперименты в SNS, так и теоретические расчеты, выполненные на Титане, совпадают почти в полном соответствии.
«Это большой шаг вперед не только с точки зрения эксперимента, но и в теории. Мы успешно показали, что теория динамического среднего поля более или менее предсказывала то, что мы наблюдали», — сказал Яношек. «Это дает естественное объяснение сложных свойств плутония и, в частности, большой чувствительности его объема к небольшим изменениям температуры или давления».«Полученные результаты не только разрешают давние противоречия между экспериментом и теорией о магнетизме плутония, но также предлагают лучшее понимание эффектов такой электронной дихотомии в сложных материалах», — сказал Котляр.Провозглашенное многими коллегами-учеными из плутониевого сообщества, это, безусловно, революционное открытие.
Один из ведущих международных авторитетов в области плутониевой науки, бывший директор LANL Зигфрид Хеккер, назвал это исследование туром.«Благодаря великолепному сочетанию теории динамического среднего поля и эксперимента, нейтронной спектроскопии, он демонстрирует, что магнитный момент в дельта-плутонии является динамическим, обусловленным колебаниями валентности, а не отсутствующим», — сказал Хекер. «Это также дает лучшее на сегодняшний день объяснение того, почему плутоний так чувствителен ко всем внешним возмущениям — то, что я пытался понять уже 50 лет».Джек Уэллс, директор по науке OLCF, сказал: «Этот научный прорыв — потрясающий пример того, чего можно достичь за счет совместных исследований между университетскими и национальными лабораторными учеными в контексте научных пользовательских объектов Министерства энергетики. уникальные пользовательские объекты в руках лучших ученых мира привели и могут продолжать приводить к преобразующим результатам, указывая путь к будущим научным открытиям ».