В работе использовались наночастицы золота и диоксид титана в качестве катализатора для ускорения процесса и было установлено, что вода служит сокатализатором реакции, которая превращает моноксид углерода в диоксид углерода. Хотя исследователи годами работали с окислением монооксида углерода с использованием золотых катализаторов и поняли, что вода может изменить реакцию, никто ранее не мог полностью объяснить, почему это работает.
«Мы можем с высокой степенью уверенности сказать, что теперь мы понимаем роль каждого из компонентов и то, что они делают во время этой каталитической реакции», — сказал Ларс Грабов, доцент кафедры химической и биомолекулярной инженерии в Университете Хьюстона. Он и Хиеу Доан, доктор философии. Студент инженерного колледжа UH Cullen разработал компьютерное моделирование для поддержки экспериментов, проводимых химиками из Тринити-университета Бертом Чендлером, Кристофером Перселлом и Джонни Сааведрой.Чендлер, профессор химии в Тринити, сказал, что работа была истинным сотрудничеством. «Чтобы это произошло, потребовались все мы», — сказал он. «То, что мы сделали, — это преодоление разрыва между наукой о поверхности и людьми, занимающимися вычислениями.
Мы знали, что вода способствует реакции, но не полностью понимали ее роль. Теперь мы знаем, что вода является сокатализатором этой реакции».При использовании в ювелирных изделиях золото ценится за его инертные свойства — оно не ржавеет и не тускнеет при контакте с воздухом или водой. И исследователи давно знают, что, несмотря на репутацию инертного металла, наночастицы золота могут работать как катализатор, ускоряющий химическую реакцию.
Но никто точно не знал, почему это сработало. По словам Грабова, ключевым моментом оказалась вода, даже когда она явно не добавлялась в процесс.По его словам, незначительные количества воды, взятые из воздуха, вызывают реакции на поверхности золотых катализаторов.
В ходе экспериментов и вычислительных исследований исследователи изучали, как вода, поверхностные гидроксилы и граница раздела металл-носитель взаимодействуют во время окисления монооксида углерода на катализаторе золото-диоксид титана.«Во всех случаях практически безбарьерный перенос протона снижает общую энергию системы, генерируя H2O2 или OOH.
После образования OOH он мигрирует вдоль частицы Au, позволяя атомам находиться рядом, но не строго на границе раздела металл-носитель. чтобы участвовать в реакции », — написали они, описывая свои выводы, имея в виду образование перекиси водорода или гидропероксила и миграцию гидропероксила вдоль частиц золота.По сути, они обнаружили, что протоны из тонкого слоя воды, растягивающегося по поверхности катализатора, отделяются от молекул воды и присоединяются к молекулам кислорода, ненадолго перемещаясь на поверхность катализатора, чтобы ускорить реакцию, прежде чем вернуться в слой воды.По словам Грабоу, предыдущие модели обычно фокусировались на отдельных компонентах реакции, что делает этот проект первым, в котором все грани объединены в единую модель, которая полностью поддерживает экспериментальные наблюдения химиков Тринити.
Чендлер сказал, что эта работа может обеспечить способ производства чистого водорода из нефти и природного газа.